Technische Universität München - Campus Straubing für Biotechnologie und Nachhaltigkeit - Lehrstuhl für Chemie Biogener Rohstoffe
Schulgasse 16
94315 Straubing

2220NR285X

01.03.2022

Für die chemische Synthese von gemischttaktischem (R,S)-PHB musste zunächst eine Synthese für enantiomerenangereichertes ß-Butyrolacton (BBL) etabliert werden, da dieses kommerziell nicht ausreichend verfügbar war. Als Edukt zur BBL-Synthese wurde kommerziell verfügbares, fermentativ hergestelltes (R)-PHB eingesetzt. Aus dem so gewonnenen BBL wurden dann gemischttaktische (R,S)-PHB polymerisiert. Diese (R,S)-PHB wurden als Additive für neuartige Compounds auf Basis von fermentativ gewonnenen (R)-PHB und PLA eingesetzt, die mit Fokus auf ihre Materialeigenschaften vollständig charakterisiert wurden. Unter Verwendung von 25% synthetischen, ataktischen PHB aus rac-BBL konnte ein Werkstoff hergestellt werden, der in vielen Materialeigenschaften dem vielfältig eingesetzten Polymer PLA ähnelt. Damit konnten Probleme von (R)-PHB, insbesondere seine Sprödigkeit, erfolgreich adressiert werden. Anders als PLA sollten die neuartigen Blends jedoch sehr gut bioabbaubar sein, wie erste Abbauversuche auch bestätigten. Mit Blick auf die biochemische Synthese konnten PHA-Synthasen, die den Einbau von (S)-Enantiomer in PHB erlauben, identifiziert und neue Erkenntnisse über die strukturelle Grundlage der Stereoselektivität gewonnen werden. Weiterhin konnten Faktoren, durch die der Anteil an (S)-Enantiomer im PHB beeinflussbar ist, herausgearbeitet und eine Strategie für ein einstellbares System zur in-vivo Synthese von gemischttaktischen PHB entworfen werden.

Das Projekt zielte auf die Verbesserung der Materialeigenschaften von Polyhydroxybuttersäure (PHB) durch biotechnologische Synthese neuartiger PHB-Varianten, um so ein breiteres Nutzungspotenzial für Polymere auf Basis nachwachsender Rohstoffe zu erreichen. Dies soll durch biotechnologische Synthese von PHB gemischter Taktizitäten ((R,S)-PHB) erreicht werden, die bislang fermentativ nicht erzeugt werden können. Durch chemische Synthese von PHB-Polymeren mit (R)- und (S)-Monomeren konnte das Projektkonsortium im Vorfeld des Vorhabens bereits zeigen, dass sich mit den Taktizitäten auch wesentliche physikalische Parameter ändern, wodurch eine gezielte Anpassung der Polymereigenschaften möglich wird. Das aktuelle Projekt war als Vorabprojekt konzipiert, dessen Ziel es war, PHBs mit gemischten Taktizitäten ((R,S)-PHB) chemisch zu synthetisieren und hinsichtlich technisch relevanter Polymer- und Werkstoffeigenschaften zu evaluieren – aufbauend auf den gemeinsamen Vorarbeiten der beiden Projektpartner. Zudem sollten Arbeiten zu Engineering und Test von PHB-Synthasen in vitro sowie erste Arbeiten zum Transfer von Synthasen in Fermentationsstämme durchgeführt werden, um die Variationsbreite der enzymatischen Synthese gemischttaktischer PHBs näher auszuloten.